采用杂化泛函计算体材料的线性光学性质

本文共有4974个字,关键词:光学性质

首先调用VASP计算得到介电函数实部和虚部,然后调用VASPKIT读取介电函数进一步得到线性光学性质。注意VASP计算介电函数时只考虑了带间直接跃迁,因此该方法仅适用于半导体或绝缘体体系,不适用金属体系。The fractive index n(\omega), extinction coefficient \kappa(\omega), absorption coefficient \alpha(\omega), energy-loss function L(\omega), and reflectivity R(\omega) can be calculated from the real \varepsilon_{1}(\omega) and the imaginary \varepsilon_{2}(\omega) parts [M. Fox, Optical properties of solids]:

n(\omega)=\left(\frac{\sqrt{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}+\varepsilon_{1}}{2}\right)^{\frac{1}{2}}

k(\omega)=\left(\frac{\sqrt{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}-\varepsilon_{1}}{2}\right)^{\frac{1}{2}}

\alpha(\omega)=\frac{\sqrt{2} \omega}{c}\left(\sqrt{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}-\varepsilon_{1}\right)^{\frac{1}{2}}

L(\omega)=\operatorname{Im}\left(\frac{-1}{\varepsilon(\omega)}\right)=\frac{\varepsilon_{2}}{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}

R(\omega)=\frac{(n-1)^{2}+k^{2}}{(n+1)^{2}+k^{2}}

接下来以Si体系为例演示如何计算光学性质。具体操作步骤如下

第一步:利用VASP进行结构优化; 得到优化后的POSCAR

Si-FCC                                                           
5.4379999999999997                                               
 -0.0000000000000000    0.5027997174640675    0.5027997174640675 
  0.5027997174640675    0.0000000000000000    0.5027997174640675 
  0.5027997174640675    0.5027997174640675    0.0000000000000000 
Si                                                               
  2                                                              
Direct                                                           
0.0000000000000000  0.0000000000000000  0.0000000000000000       
0.2500000000000000  0.2500000000000000  0.2500000000000000      

第二步:执行PBE静态计算,这一步可选,目的是为了加速下一步杂化计算收敛速度;

Global Parameters
ISTART = 1
LREAL = .FALSE.
LWAVE = .TRUE.
LCHARG = .TRUE.
ADDGRID= .TRUE.
ENCUT = 400
NPAR = 6

Static Calculation
ISMEAR = 0
SIGMA = 0.05
NELM = 60
EDIFF = 1E-08

注意光学性质计算需要足够密的K点

K-Spacing Value to Generate K-Mesh: 0.020
0
Gamma
  16  16  16
0.0  0.0  0.0

第三步:执行HSE杂化泛函静态计算

Global Parameters
ISTART = 1
ISPIN = 1
LREAL = .FALSE.
LWAVE = .TRUE.
LCHARG = .TRUE.
ADDGRID= .TRUE.
ENCUT = 400
NPAR = 6

Static Calculation
ISMEAR = 0
SIGMA = 0.05
NELM = 60
EDIFF = 1E-08

HSE06 Calculation
LHFCALC= .TRUE.
AEXX = 0.25
HFSCREEN= 0.2
ALGO = ALL
TIME = 0.4
PRECFOCK= N
NKRED = 2

第四步:执行杂化泛函光学性质计算

ISTART = 1
ISPIN = 1
LREAL = .FALSE.
LWAVE = .TRUE.
LCHARG = .TRUE.
ADDGRID= .TRUE.
ENCUT = 400
#NPAR = 6

Static Calculation
ISMEAR = 0
SIGMA = 0.05
NELM = 60
EDIFF = 1E-08

HSE06 Calculation
LHFCALC= .TRUE.
AEXX = 0.25
HFSCREEN= 0.2
#ALGO = ALL
TIME = 0.4
PRECFOCK= N
NKRED = 2

Optical Calculation
ALGO = Exact
NBANDS  = 72          # 注意确保NBANDS足够多,这是仅仅是为了演示
LOPTICS = .TRUE.
CSHIFT = 0.100
NEDOS = 2001

第五步:调用VASPKIT-711命令得到吸收系数、折射率、反射系数及消光系数等。具体计算公式可参考Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), https://doi.org/10.1016/j.cpc.2021.108033。在这一步中,VASPKIT会首先判断REAL.in和IMAG.in文件是否存在,如果存在,则会从这两个文件中分别读取介电函数实部和介电函数虚部,否则则会直接从vasprun.xml文件中读取介电函数。在VASPKIT老版本中,需要使用optical.sh脚本提取REAL.in和IMAG.in文件,然后才能执行这一步

 ------------>>
711
 +-------------------------- Warm Tips --------------------------+
         See an example in vaspkit/examples/Si_bse_optical.
     This utility is NOT suitable for low-dimensional materials.
 +---------------------------------------------------------------+
 ===================== Energy Unit ===============================
 Which Energy Unit do You Want to Adopt?
 1) eV
 2) nm
 3) THz
 4) cm^-1
 ------------>>
1
  -->> (01) Reading Input Parameters From INCAR File...
  -->> (02) Reading IMAG.in and REAL.in Files...
  -->> (03) Written Optical Files Succesfully!

特别注意的是由于二维体系的厚度不是一个well-defined的物理量,因此以上方法不适于二维体系。可调用VASPKIT-710命令计算二维体系的光学性质。

如果您使用VASPKIT,请记得引用哦。

V. Wang, N. Xu, J.-C. Liu, G. Tang, W.-T. Geng, VASPKIT: A User-Friendly Interface Facilitating High-Throughput Computing and Analysis Using VASP Code, Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), https://doi.org/10.1016/j.cpc.2021.108033

欢迎关注VASPKIT公众号

光学性质计算公式可参考https://www.tcm.phy.cam.ac.uk/castep/documentation/WebHelp/content/modules/castep/thcastepopticalprops.htm

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已有 22 条评论
  1. Shinkon:

    请问第三、第四步是否都需要读入上一步的wavecar

    1. VASPKIT: 回复 @Shinkon

      比较测试一下,应该不影响结果,只是计算时间上有差别。

  2. Shinkon:

    使用vaspkit版本1.2.4,若直接使用命令产生后续dat则会出问题,还是得用那个脚本先提取实部虚部

    1. VASPKIT: 回复 @Shinkon

      可以不需要脚本提取,如果实部和虚部不存在,VASPKIT则会从vasprun.xml文件中读取。注意升级到1.2.5版本,1.2.4版本个别功能有bug。

      1. Shinkon: 回复 @VASPKIT

        确实,update到最新的1.3.5版本,直接使用task711产生的吸收谱数据是正确的了,1.2.4版本直接生成会有问题

  3. k:

    使用710时纵轴单位是什么呢

    1. VASPKIT: 回复 @k

      没有单位,百分比%。

  4. wwy:

    采用杂化泛函和纯的PBE计算材料的光学性质有很大区别吗,我用的是纯PBE计算

    1. lqj: 回复 @wwy

      请问纯PBE如何计算呢?可以分享一下吗

    2. VASPKIT: 回复 @wwy

      参考文献Computational Materials Science 172, 109315 (2020) 和Physical Review Materials 4, 035402 (2020)。

  5. reflect:

    1.请问二维710计算结果是不是没有折射和消光系数?
    2.纵轴百分比有更加具体的解释吗?

    1. VASPKIT: 回复 @reflect

      分别是吸收率、反着率和透射率。Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), DOI: 10.1016/j.cpc.2021.108033。

  6. ww:

    请问如何计算金属体系的光学性质

  7. xy:

    第三第四步是将第二步的算的全部都复制 只需要改变INCAR就行吗

  8. 番茄锅必须要喝汤:

    请问711输出的数据在可见光反射率有数据,红外光区就灭有反射率数值是怎么回事呢?

  9. Njt:

    你好,计算二维材料的光学性质时,步骤和上述体材料一致吗?另外,调用vaspkit-710的原理是怎样的呢?

    1. VASPKIT: 回复 @Njt

      算法见Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), DOI: 10.1016/j.cpc.2021.108033及引用文献。

  10. wwy:

    你好,我想问一下可以计算二维材料不同偏振角下的光吸收谱吗?例如,90°,0°,30°,60°这类特殊角度的

    1. VASPKIT: 回复 @wwy

      目前还不可以。

  11. 第十三把刀:

    您好,请问如果我只需要得到金属介电函数中的带间跃迁部分,可以用这种方法来算吗?
    我对Au和Pt分别使用PBE和HSE06计算了介电函数,结果差异非常巨大,理论上哪种方法得到的结果更合理呢?谢谢

  12. haha:

    请问通过710得到二维材料里面的电导,里面光电导的单位是什么

  13. huangyi:

    请问719导出的数据的厚度是什么单位呢