采用杂化泛函计算体材料的线性光学性质

本文共有4974个字，关键词：光学性质

首先调用VASP计算得到介电函数实部和虚部，然后调用VASPKIT读取介电函数进一步得到线性光学性质。注意VASP计算介电函数时只考虑了带间直接跃迁，因此该方法仅适用于半导体或绝缘体体系，不适用金属体系。The fractive index n(\omega), extinction coefficient \kappa(\omega), absorption coefficient \alpha(\omega), energy-loss function L(\omega), and reflectivity R(\omega) can be calculated from the real \varepsilon_{1}(\omega) and the imaginary \varepsilon_{2}(\omega) parts [M. Fox, Optical properties of solids]:

n(\omega)=\left(\frac{\sqrt{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}+\varepsilon_{1}}{2}\right)^{\frac{1}{2}}

k(\omega)=\left(\frac{\sqrt{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}-\varepsilon_{1}}{2}\right)^{\frac{1}{2}}

\alpha(\omega)=\frac{\sqrt{2} \omega}{c}\left(\sqrt{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}-\varepsilon_{1}\right)^{\frac{1}{2}}

L(\omega)=\operatorname{Im}\left(\frac{-1}{\varepsilon(\omega)}\right)=\frac{\varepsilon_{2}}{\varepsilon_{1}^{2}+\varepsilon_{2}^{2}}

R(\omega)=\frac{(n-1)^{2}+k^{2}}{(n+1)^{2}+k^{2}}

接下来以Si体系为例演示如何计算光学性质。具体操作步骤如下：

第一步：利用VASP进行结构优化； 得到优化后的POSCAR

Si-FCC                                                           
5.4379999999999997                                               
 -0.0000000000000000    0.5027997174640675    0.5027997174640675 
  0.5027997174640675    0.0000000000000000    0.5027997174640675 
  0.5027997174640675    0.5027997174640675    0.0000000000000000 
Si                                                               
  2                                                              
Direct                                                           
0.0000000000000000  0.0000000000000000  0.0000000000000000       
0.2500000000000000  0.2500000000000000  0.2500000000000000

第二步：执行PBE静态计算，这一步可选，目的是为了加速下一步杂化计算收敛速度；

Global Parameters
ISTART = 1
LREAL = .FALSE.
LWAVE = .TRUE.
LCHARG = .TRUE.
ADDGRID= .TRUE.
ENCUT = 400
NPAR = 6

Static Calculation
ISMEAR = 0
SIGMA = 0.05
NELM = 60
EDIFF = 1E-08

注意光学性质计算需要足够密的K点

K-Spacing Value to Generate K-Mesh: 0.020
0
Gamma
  16  16  16
0.0  0.0  0.0

第三步：执行HSE杂化泛函静态计算

Global Parameters
ISTART = 1
ISPIN = 1
LREAL = .FALSE.
LWAVE = .TRUE.
LCHARG = .TRUE.
ADDGRID= .TRUE.
ENCUT = 400
NPAR = 6

Static Calculation
ISMEAR = 0
SIGMA = 0.05
NELM = 60
EDIFF = 1E-08

HSE06 Calculation
LHFCALC= .TRUE.
AEXX = 0.25
HFSCREEN= 0.2
ALGO = ALL
TIME = 0.4
PRECFOCK= N
NKRED = 2

第四步：执行杂化泛函光学性质计算

ISTART = 1
ISPIN = 1
LREAL = .FALSE.
LWAVE = .TRUE.
LCHARG = .TRUE.
ADDGRID= .TRUE.
ENCUT = 400
#NPAR = 6

Static Calculation
ISMEAR = 0
SIGMA = 0.05
NELM = 60
EDIFF = 1E-08

HSE06 Calculation
LHFCALC= .TRUE.
AEXX = 0.25
HFSCREEN= 0.2
#ALGO = ALL
TIME = 0.4
PRECFOCK= N
NKRED = 2

Optical Calculation
ALGO = Exact
NBANDS  = 72          # 注意确保NBANDS足够多，这是仅仅是为了演示
LOPTICS = .TRUE.
CSHIFT = 0.100
NEDOS = 2001

第五步：调用VASPKIT-711命令得到吸收系数、折射率、反射系数及消光系数等。具体计算公式可参考Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), https://doi.org/10.1016/j.cpc.2021.108033。在这一步中，VASPKIT会首先判断REAL.in和IMAG.in文件是否存在，如果存在，则会从这两个文件中分别读取介电函数实部和介电函数虚部，否则则会直接从vasprun.xml文件中读取介电函数。在VASPKIT老版本中，需要使用optical.sh脚本提取REAL.in和IMAG.in文件，然后才能执行这一步。

 ------------>>
711
 +-------------------------- Warm Tips --------------------------+
         See an example in vaspkit/examples/Si_bse_optical.
     This utility is NOT suitable for low-dimensional materials.
 +---------------------------------------------------------------+
 ===================== Energy Unit ===============================
 Which Energy Unit do You Want to Adopt?
 1) eV
 2) nm
 3) THz
 4) cm^-1
 ------------>>
1
  -->> (01) Reading Input Parameters From INCAR File...
  -->> (02) Reading IMAG.in and REAL.in Files...
  -->> (03) Written Optical Files Succesfully!

特别注意的是由于二维体系的厚度不是一个well-defined的物理量，因此以上方法不适于二维体系。可调用VASPKIT-710命令计算二维体系的光学性质。

如果您使用VASPKIT，请记得引用哦。

V. Wang, N. Xu, J.-C. Liu, G. Tang, W.-T. Geng, VASPKIT: A User-Friendly Interface Facilitating High-Throughput Computing and Analysis Using VASP Code, Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), https://doi.org/10.1016/j.cpc.2021.108033

欢迎关注VASPKIT公众号

光学性质计算公式可参考https://www.tcm.phy.cam.ac.uk/castep/documentation/WebHelp/content/modules/castep/thcastepopticalprops.htm

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已有 26 条评论
  1. Shinkon:

    请问第三、第四步是否都需要读入上一步的wavecar
    2022年07月07日 | 回复
    1. VASPKIT: 回复 @Shinkon

      比较测试一下，应该不影响结果，只是计算时间上有差别。
      2022年07月18日 | 回复
  2. Shinkon:

    使用vaspkit版本1.2.4，若直接使用命令产生后续dat则会出问题，还是得用那个脚本先提取实部虚部
    2022年07月15日 | 回复
    1. VASPKIT: 回复 @Shinkon

      可以不需要脚本提取，如果实部和虚部不存在，VASPKIT则会从vasprun.xml文件中读取。注意升级到1.2.5版本，1.2.4版本个别功能有bug。
      2022年07月18日 | 回复
      1. Shinkon: 回复 @VASPKIT

        确实，update到最新的1.3.5版本，直接使用task711产生的吸收谱数据是正确的了，1.2.4版本直接生成会有问题
        2022年07月24日 | 回复
  3. k:

    使用710时纵轴单位是什么呢
    2023年02月16日 | 回复
    1. VASPKIT: 回复 @k

      没有单位，百分比%。
      2023年02月19日 | 回复
  4. wwy:

    采用杂化泛函和纯的PBE计算材料的光学性质有很大区别吗，我用的是纯PBE计算
    2023年03月06日 | 回复
    1. lqj: 回复 @wwy

      请问纯PBE如何计算呢？可以分享一下吗
      2023年03月13日 | 回复
    2. VASPKIT: 回复 @wwy

      参考文献Computational Materials Science 172, 109315 (2020) 和Physical Review Materials 4, 035402 (2020)。
      2023年03月14日 | 回复
  5. reflect:

    1.请问二维710计算结果是不是没有折射和消光系数？
    2.纵轴百分比有更加具体的解释吗？
    2023年04月14日 | 回复
    1. VASPKIT: 回复 @reflect

      分别是吸收率、反着率和透射率。Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), DOI: 10.1016/j.cpc.2021.108033。
      2023年04月21日 | 回复
  6. ww:

    请问如何计算金属体系的光学性质
    2023年05月08日 | 回复
  7. xy:

    第三第四步是将第二步的算的全部都复制 只需要改变INCAR就行吗
    2023年05月15日 | 回复
  8. 番茄锅必须要喝汤:

    请问711输出的数据在可见光反射率有数据，红外光区就灭有反射率数值是怎么回事呢？
    2023年05月28日 | 回复
  9. Njt:

    你好，计算二维材料的光学性质时，步骤和上述体材料一致吗？另外，调用vaspkit-710的原理是怎样的呢？
    2023年05月28日 | 回复
    1. VASPKIT: 回复 @Njt

      算法见Computer Physics Communications 267, 108033, (2021), DOI: 10.1016/j.cpc.2021.108033及引用文献。
      2023年06月15日 | 回复
    2. Flipped: 回复 @Njt

      你好，我也在计算二维材料的光学性质，请问可以一起交流讨论嘛？我的微信：yp790298566
      8月27日 | 回复
  10. wwy:

    你好，我想问一下可以计算二维材料不同偏振角下的光吸收谱吗？例如，90°，0°，30°，60°这类特殊角度的
    2023年07月16日 | 回复
    1. VASPKIT: 回复 @wwy

      目前还不可以。
      2023年07月16日 | 回复
  11. 第十三把刀:

    您好，请问如果我只需要得到金属介电函数中的带间跃迁部分，可以用这种方法来算吗？
    我对Au和Pt分别使用PBE和HSE06计算了介电函数，结果差异非常巨大，理论上哪种方法得到的结果更合理呢？谢谢
    2023年07月19日 | 回复
    1. 11: 回复 @第十三把刀

      你好请问你算出来了嘛
      4月2日 | 回复
  12. haha:

    请问通过710得到二维材料里面的电导，里面光电导的单位是什么
    2023年10月10日 | 回复
  13. huangyi:

    请问719导出的数据的厚度是什么单位呢
    2023年12月17日 | 回复
  14. 芽芽:

    请问体块晶体光电导如何处理得到
    6月9日 | 回复
  15. Flipped:

    请问在计算二维材料的线性光学性质，调用710时，存在两个问题：1是实部和虚部的图像与711调用的是完全相反的 2. 是二维材料的光学性质是否存在//z的方向（因为这个方向是真空层，调用711的时候存在），我看很多文献存在，但是调用710时指存在xx，yy，并没有zz，这是为什么呢
    8月27日 | 回复